单原子催化剂由于其特殊的结构而呈现出显著不同于常规纳米催化剂的活性、选择性和稳定性。批量生产高效，耐用和廉价的单原子催化剂的是当前单原子催化剂大规模应用的主要挑战。最近北京科技大学数理学院宋玉军教授团队与天津大学邓意达教授以及美国阿贡国家实验室吴天品博士合作开发了一种单原子催化剂合成的简单通用策略，该策略使用简单的超声雾化与热解和煅烧过程相结合，能大批量的合成单原子FeNC催化剂（FeNC SAC）。研究成果以“Mass Production of High Performance Single Atomic FeNC Electrocatalysts via Sequenced Ultrasonic Atomization and Pyrolysis Process”为题，在线发表在国际期刊SCIENCE CHINA Materials（中科院JCR分区1区，2019年影响因子为6.098）上。北京科技大学宋玉军教授为通讯作者，博士研究生马炬刚为第一作者。
图1 超声雾化结合热解和煅烧制备FeNC SAC的示意图。
该工作综合运用多种物理表征手段，如球差电镜、同步辐射和穆斯保尔谱等，证实铁的单原子结构：四吡啶N原子螯合的单原子Fe位点。通过进一步的酸浸提纯和热解后的煅烧处理，FeNC SAC形成了具有粗糙表面的高尔夫球状形状，提供了较大的接触面积和更多暴露的活性位点，这有效地增强了反应物的质量扩散。
图2 FeNC SAC的球差电镜和和同步辐射表征结果
图3 FeNC SAC的ORR性能和在锌空电池中应用示意图
FeNC SAC的电化学性能参数，包括正半波电势（E1/2=0.87 V）和动电流密度（Jk=10.44 mVcm-2），比贵金属商业Pt/C催化剂要好。合成的FeNC SAC表现出出色的耐甲醇性和对ORR的高选择性，表明它们在直接甲醇燃料电池的阴极中显示出巨大的潜力。特别地，通过煅烧步骤增强了FeNC SAC的长期稳定性。最后，我们使用FeNC SAC作为锌-空气电池的阴极催化剂，与使用商用Pt/C催化剂制造的电池相比，它们具有更大的容量和更长的放电时间。更重要的是，这种合成策略为商业应用的SAC的大规模、低成本合成提供了一种新的通用有效方法。另外，鉴于其金属-氮配位的独特单原子位点结构，催化剂可以继续和各类药物偶联成为单原子位点纳米药物，用于特殊疾病的治疗上。
这项工作得到了传染病防治国家科技重大专项“原始创新型纳秒刀精准消融肝癌抗复发转移的研发及临床应用研究（2018ZX10301201）”和国家自然基金面上项目“具有多重刺激响应和多模成像功能口服型肝癌纳米药物结构设计和制备及药理研究（51971029）”及国家自然科学基金委国际(地区)合作与交流项目(NSFC-BRICS)“具有高磁光效应和自旋-轨道相互作用的纳米结构（51861145309）“的资助。
原文连接: http://engine.scichina.com/doi/10.1007/s40843-020-1464-6
