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我院宋源军博士在顶级学术期刊《Science Advances》上发表合作论文

近期,数理学院宋源军博士与国家能源集团北京低碳与清洁能源研究所(低碳所)王鹏、蒋复国等合作,研究了以稳定纯相“ε-碳化铁”为活性相的新型费托合成铁基催化剂的微观结构和形成过程,结果发表于顶级学术期刊《Science Advances》上,文章标题为"Synthesis of stable and low-CO2 selective ε-iron carbide Fischer-Tropsch catalysts"。

铁基费托合成催化剂具有硫耐受性高,成本低,操作弹性大,高附加值化学品选择性高的优点,特别适用于煤间接液化技术,即煤基费托合成技术(适合我国富煤、缺油、少气为特点的化石能源结构)。传统费托合成铁基催化剂,通常会有约30%以上的CO反应物转化为CO2,这些CO2在费托合成阶段不仅难以捕获利用,反而会消耗大量能源。低碳所的王鹏等人发展了一种普适性的纯相碳化铁合成方法,首次100%纯相稳定合成了一直被认为不稳定的费托合成活性相“ε-碳化铁”,实现了费托合成铁催化剂本征CO2副产物选择性为0,打破了以往认为费托合成铁催化剂具有高CO2选择性的认识。

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为了探究“ε-碳化铁”的微观结构和形成过程,宋源军博士及王荣明教授利用环境气氛球差电镜Titan ETEM在特定温度与气氛下,实时观察到α-Fe相在催化剂表层碳化生成“ε-碳化铁”的过程。借助原子级高分辨成像,观测到大约3 nm纳米厚度的“ε-碳化铁”,外延生长在纳米铁颗粒表面。通过傅里叶变换得到的衍射图样证明,其特征晶格常数为2.1埃,这正是“ε-碳化铁”的101晶面。而纳米铁100晶面的特征晶格常数是2.0埃,因而两种晶体之间有13.6o的错层。经过图像过滤,得到晶格图像c,可清楚观测纳米铁与其表面“ε-碳化铁”的界面所在,以及两者因为晶格常数的不同所产生的差排。

该项工作获得了国家自然科学基金,北京市重点实验室运行经费以及北京科技大学中央高校基本科研业务费的支持。

环境气氛球差校正电镜TitanETEM特别适合研究催化反应、高温相变等过程的物相变化和微结构的分析,是揭示很多反应过程“黑匣子”的研究利器,对催化反应中缺陷的变化、活性相和活性位点的特性等重要机理的研究有非常重要的作用。


论文链接:http://advances.sciencemag.org/content/4/10/eaau2947/tab-pdf

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